Po zakończeniu sezonu 2009/10 trwały negocjacje w sprawie transferu Lewandowskiego z Lecha Poznań. Ostatecznie 11 czerwca 2010 Lech Poznań osiągnął porozumienie z niemieckim klubem Borussia Dortmund i został sprzedany za kwotę szacowaną na 4 500 000 euro[19]. Piłkarz podpisał kontrakt obowiązujący do 30 czerwca 2014[20]. W pierwszym sezonie (2010/2011) zdobył z BVB Mistrzostwo Niemiec, występując w 33 meczach, strzelając 8 goli i zaliczając 3 asysty. Z Borussią Dortmund zadebiutował w Lidze Mistrzów 13 września 2011 przeciwko Arsenalowi. Spotkanie zakończyło się remisem 1:1. Lewandowski spędził na boisku pełne 90. minut, mając szanse na strzelenie gola. 1 października tego samego roku strzelił dla Borussii swojego pierwszego hat-tricka, w wygranym 4:0 meczu ligowym przeciwko FC Augsburg. 19 października zdobył swoją premierową bramkę w Lidze Mistrzów, w przegranym 1:3 spotkaniu z Olympiakosem Pireus. Był to wówczas pierwszy gol polskiego piłkarza w fazie grupowej LM po prawie dwuletniej przerwie (od grudnia 2009)[21]. W meczu 17. kolejki ligowej zdobył dwa gole w meczu z SC Freiburg i tym samym całą rundę jesienną Bundesligi zakończył z 12 trafieniami i 6 asystami na koncie[22]. 5 maja 2012 powtórzył ten wyczyn w spotkaniu z Freiburgiem, w ostatnim meczu sezonu. Łącznie zakończył rozgrywki z 22 golami na koncie (w rundzie wiosennej uzbierał 10 bramek). Tym samym zajął trzecie miejsce wśród strzelców ligi w sezonie i jednocześnie pobił rekord goli strzelonych przez Polaka w Bundeslidze, należący dotąd do Jana Furtoka (20)[23] i jednocześnie został najlepszym strzelcem Borussii Dortmund w tym sezonie Bundesligi. Następnie został uznany przez władze rozgrywek za najlepszego piłkarza ligi ostatniego sezonu[24]. Ponadto dziennik Bild zaliczył go do jedenastu najlepszych piłkarzy sezonu (wraz z nim znalazł się w niej m.in. Łukasz Piszczek). W finale Pucharu Niemiec strzelił trzy gole Bayernowi Monachium, walnie przyczyniając się do zdobycia tytułu przez Borussię Dortmund[25]. Jednocześnie został królem strzelców edycji Pucharu Niemiec 2011/2012 (7 goli) i jednym z trzech piłkarzy w historii tych rozgrywek, którzy uzyskali hat-trick w meczu finałowym. Ogólnie w sezonie 2011/2012 Lewandowski zagrał w 47 meczach we wszystkich rozgrywkach, zdobywając 30 bramek.

W meczu 1. kolejki Ligi Mistrzów sezonu 2012/13 strzelił gola w wygranym przez Borussię spotkaniu z Ajaxem Amsterdam (1:0). Kolejnego gola w tych rozgrywkach zdobył w zwycięskim meczu przeciwko Realowi Madryt. 21 listopada 2012 w wyjazdowym meczu z Ajaxem strzelił dwie bramki, a Borussia wygrała 4:1. W meczu 17. kolejki ligowej z TSG 1899 Hoffenheim zdobył gola i tym samym całą rundę jesienną Bundesligi zakończył z 10 golami i 3 asystami na koncie. 16 marca 2013 w meczu z SC Freiburg pobił klubowy rekord Friedhelma Konietzkiego, który zdobył bramki w siedmiu kolejnych meczach Borussii w połowie lat 60. 13 kwietnia 2013, w 29. kolejce Bundesligi, Lewandowski strzelając gola w 11. kolejnym meczu drużynie Greuther Fürth stał się drugim najlepszym graczem Bundesligi w historii, pod względem ilości meczów z rzędu ze strzelonym golem (Pierwsze miejsce – 16 meczów – Gerd Müller). 20 kwietnia 2013 w 30. kolejce Bundesligi przedłużył serię do 12 meczów, strzelając 23. gola, bijąc tym samym ustanowiony przez siebie w sezonie 2011/2012 rekord pod względem ilości goli strzelonych w jednym sezonie Bundesligi przez Polaka, wynoszący 22 gole. Lewandowski trafiał do siatki 14 razy w 12 kolejnych meczach ligowych z: TSG 1899 Hoffenheim, Werder Brema, 1. FC Nürnberg, Bayer Leverkusen, Hamburger SV, Hannover 96, Schalke 04, SC Freiburg, VfB Stuttgart, FC Augsburg, Greuther Fürth i FSV Mainz[26]. W pierwszym meczu półfinału Ligi Mistrzów przeciwko Realowi Madryt (4:1) Lewandowski strzelił 4 bramki. Robert Lewandowski w sezonie 2012/13 został wicekrólem strzelców Bundesligi z 24 trafieniami, królem strzelców został Stefan Kießling z 25 trafieniami[27]. W sezonie 2012/13 z Borussią doszedł również do finału Ligi Mistrzów, w którym jego zespół uległ na Wembley Bayernowi Monachium (1:2). Lewandowski z 10 trafieniami na koncie został wicekrólem strzelców Ligi Mistrzów 2012/2013 ustępując tylko Cristiano Ronaldo, który strzelił 12 goli. 15 kwietnia 2014 w meczu Pucharu Niemiec z VfL Wolfsburg[28]. W całym sezonie 2013/14 strzelił w lidze 20 bramek i został królem strzelców Bundesligi.